Arnold Layne, su primer sencillo, es prohibido por su letra

Ellos comenzaron tocando, ante sus compañeros de colegio como audiencia. Sin embargo, a finales de 1966, el antagonismo de Barret y Bob Close origina que este último abandone la banda. Llegado 1967, el ahora cuarteto ya habia descubierto un sonido psicodélico con composiciones tipo suite, extensas y estrepitosas, que incursionaban en una maravillosa fusión de hard rock, blues, country, folk, electrónica y clásico, en temas compuestos por Barret. Empezaron a presentarse en clubes como Countdown Club, Roundhouse y Marquee. Cuando tocarn en el London Free Sound and Light Workshop, conocieron Joel y Tony Brown, quienes sugirieron que usaran un sistema de luces y diapositivas en el escenario. El Club UFO, que se inaugura el 23 de diciembre de 1966, los contrata. Cierto dia se encuentran con Peter Jenner y Andrew King, que se convierten en sus mánagers y fundan con ellos Blakhill Enterprises. La banda, entonces, firma contrato con EMI/Columbia -que les da un adelanto de cinco mil libras- y graban su primer sencillo, a principios de 1967: Arnold Layne, una canción acerca de un travesti que hurta las prendas íntimas femeninas de los tendederos, misma que fue prohibida en Gran Bretaña.